近年来,基于有机金属催化剂和生物酶的化学-生物级联催化体系因兼具化学催化和生物催化的双重优势,已被认为是一种极具潜力的绿色合成途径。然而,化学-生物级联催化体系的建立仍面临两大主要挑战:(1)用于辅酶烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+/NADH)催化再生的有机金属催化剂,低温催化活性仍远低于酶催化反应,且选择性不足;(2)有机金属催化剂与生物酶的生物相容性较差。
基于此,我校祁彩霞教授团队在课题组前期开发的负氮型超高活性辅酶NADH再生吡啶酰胺有机铱催化剂PyCONPh-Ir的基础上(Catalysis Science & Technology. 2021, 11, 7982-7991.),通过调变配体电负性,开发了一款新的吡啶磺酰胺型铱催化剂PySO2NPh-Ir,其不仅保留了对辅酶NADH超高的再生活性,且相较于吡啶酰胺型催化剂,其对于芳香醛、醌类化合物以及α-酮戊二酸的加氢活性均明显较弱,展现了更出色的辅酶NADH再生选择性,也更加适用于化学-酶级联催化体系的构建。进而,将有机铱催化剂PySO2NPh-Ir与L-谷氨酸脱氢酶GLDH相结合,实现了对L-谷氨酸的高效制备(图1)。
该研究成果以“High Selectivity Cofactor NADH Regeneration Organic Iridium Complexes Used for High-Efficiency Chem-Enzyme Cascade Catalytic Hydrogen Transfer”为题,发表在无机化学权威期刊《Inorganic Chemistry》(自然指数期刊,TOP期刊)上。该论文第一作者为我校赵立军博士,通讯作者为祁彩霞教授,十大网投平台大全下载为唯一通讯单位。上述工作得到了国家自然科学基金、烟台市科技创新发展计划、山东省自然科学基金等项目的资助。(文/图 赵立军)
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.3c02882。
来稿时间:10月27日 审核:刘希斌 责任编辑:徐扬